华东理工大学在分子筛表界面传质强化获最新进展

近日,华东理工大大学化工学院催化反应工程课题组与英国伦敦大学学院Centre for Nature Inspired Engineering (CNIE) 前沿工程中心合作,结合分子筛可控制备、扩散测量和反应测试等技术,探索分子筛表界面传质过程及对催化反应的影响(www.rwsz.net)。该研究工作以“Effect of External Surface Diffusion Barriers on Pt/Beta Catalyzed Isomerization of n-Pentane”(DOI: 10.1002/anie.202104859)为题,在线发表在Angewandte Chemie International Edition上。

分子筛具有规整的孔道结构和可调的酸性,是工业上应用最广泛的催化材料之一。分子筛的微孔结构一方面赋予其优异的择形催化性能,另一方面也带来了严重的扩散限制问题。目前,主要通过缩短微孔扩散距离(如小粒径分子筛、多级孔分子筛)来提高传质性能;却忽视了通过表界面结构调控,降低分子筛表界面扩散阻力,来加快传质过程。

针对上述问题,该课题组前期探索了分子筛界面扩散及对催化异构化反应过程的影响(J. Catal., 2018, 360, 152-159; Angew. Chem. Int. Edit., 2020, 59, 1548-1551.),在此基础上本次工作研究了分子筛表面扩散过程,认识表面扩散阻力对催化异构化反应性能的影响机制。实验中通过化学液相沉积法调控Beta分子筛表面扩散阻力,并比较调控前后两个Beta分子筛催化剂催化正戊烷异构化的表观活性。研究发现Beta分子筛表面扩散阻力降低后,正戊烷的表观扩散系数可增大148%,分子筛催化活性可提高131%,表明通过调控表面扩散阻力可显著提升分子筛催化剂性能。该工作加深了对分子筛上扩散过程的认识,为工业分子筛的优化升级提供了新思路。

该研究工作第一作者为华东理工大学博士研究生胡申,通讯作者为我校青年教师叶光华副教授,共同通讯作者为伦敦大学学院Marc-Olivier Coppens教授。该研究工作得到了袁渭康院士、周兴贵教授的大力支持和悉心指导,并得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、华东理工大学一流学科建设经费的资助。

来源:华东理工大学

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104859

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